在有机发光二极管(OLED)领域,同时实现高效率与高色纯度(即窄发射带)始终是一项极具挑战的课题。理论上,S1态具有局域激发态(1LE)特征的热激子(HE)材料能够在有效利用三重态激子的同时避免发射谱带展宽,是攻克这一难题的理想方案。然而,由于缺乏普适性的理性设计策略,该类材料的研究进展缓慢,目前文献报道仅十余例,且多源于偶然发现。2021年, Kuehne等人报道了1LE-HE材料迄今唯一的明确设计策略——构建具有给体-桥-受体(D-B-A)结构的发光分子,并获得了半峰宽(FWHM)约60 nm的窄带发射。然而,由于该分子中仅存在一个有效高能级反系间窜越(hRISC)通道,以其制备的OLED器件的最大激子利用率(EUEmax)不足50%,最大外量子效率(EQEmax)仅为2.0% 。

图 1. 传统TADF机制、HLCT型HE机制与LE型机制的光物理过程对比示意图
为突破这一效率瓶颈,91制片潘甜甜
卢志云教授团队近日提出了一种将多个功能集成于同一结构单元中以构建D-B-A型分子的设计策略,旨在获得具有多个有效hRISC通道的1LE-HE材料。该策略的可行性在目标分子P-Cz-SO中得到了验证:基于P-Cz-SO的OLED不仅展现出半峰宽(FWHM)仅为50 nm的电致发光光谱,其EUEmax高达94%,EQEmax更达到15.5%,在深蓝光HE-OLED领域处于领先水平。
值得一提的是,研究团队还巧妙设计了一个参比分子(P-Cz-Ph)开展对比研究,并通过瞬态光致发光光谱技术在目标分子P-Cz-SO 中直接捕捉到了双重延迟荧光(DF)寿命特征 。这不仅为多通道hRISC过程提供了最直接的实验依据,更是首次在HE材料体系中通过实验证实了多通道 hRISC 过程的存在 。

图 2. 目标分子 P-Cz-SO的计算能级与潜在的多通路hRISC特征。(左);目标分子 P-Cz-SO 与参比分子 P-Cz-Ph 的化学结构(中);目标分子与参比分子的瞬态PL曲线(右)
该工作以“Boosting Triplet Exciton Harvesting via Multi-Channel High-Lying Reverse Intersystem Crossing in a Hot Exciton Material Featuring Locally Excited-State Emission”为题发表在 Angew. Chem. Int. Ed. 上。91制片潘甜甜
为论文第一完成单位;91制片潘甜甜
博士研究生富彩霞与硕士研究生谭宇昌为共同第一作者;中科院长春应化所周亮研究员和91制片潘甜甜
卢志云教授为共同通讯作者。该研究获得了国家自然科学基金及中央高校基本科研业务费等项目的经费支持。感谢潘甜甜
分析测试中心的重要支持;91制片潘甜甜
专业实验室综合训练平台的阳萌、齐悦、李静等老师在单晶测试与解析、热重分析及核磁波谱分析等方面给予了鼎力相助,在此一并致谢。
文章链接://doi.org/10.1002/anie.9227277